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室溫輝光放電電子還原制備貴金屬復合體及催化劑研究
本書利用輝光放電電子還原在添加生物助劑以及摻雜Pd元素等不同條件下, 制備了一系列經(jīng)過改進的鉑基催化劑, 并全面分析總結了由結構形貌不同而導致的活性、穩(wěn)定性顯著提高的原因。本書首先討論了利用輝光放電電子還原于硬模板陽極氧化鋁(AAO)表面制備貴金屬納米顆粒的可行性。研究結果說明, 在沒有保護劑、分散劑等有機試劑的影響下, 通過輝光放電電子還原制備貴金屬納米顆粒, 可以更本征準確地分析其性質與納米顆粒之間的關系, 這也為通過輝光放電電子還原制備Pt基催化劑的研究提供了基礎。之后, 本書討論了利用輝光放電電子還原制備的Pt/C-E催化劑在氧還原反應上的評價結果。催化劑表征發(fā)現(xiàn)經(jīng)等離子體還原得到的Pt納米顆粒粒徑會隨載量的改變而產(chǎn)生微小的變化, 同時其暴露晶面基本以 (111) 晶面為主, 并含有少量的 (200) 晶面。正是這兩點特性導致其與氧的晶面結合能顯著降低, 進而提高了其催化活性和穩(wěn)定性。在本書中, 借助多肽KLVFF, 利用輝光放電電子還原制備的Pt (111)-P/C催化劑具有優(yōu)異的ORR催化活性和穩(wěn)定性。催化劑中的Pt納米顆粒暴露晶面幾乎全部為(111)晶面, 同時粒徑僅有2 nm左右, 且不隨載量的變化而改變。這樣的粒徑形貌特性使其獲得了最小的與氧的晶面結合能。此外, 多肽的引入不僅顯著增加了催化劑對電子的傳遞速率, 碳載體上也被摻雜氮元素, 從而進一步提高了對氧氣的吸附能力。這一系列的改進使該催化劑獲得了優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性, 同時也為制備電化學催化劑提供了新的思路, 更是為分析不同晶面的本征氧還原反應動力學提供了強有力的支持。
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