《固體酸堿催化水解氟利昂研究》從氟利昂的性質(zhì)、生產(chǎn)及環(huán)境危害出發(fā),力求較為系統(tǒng)地論述氟利昂替代品開發(fā)及無害化處理技術(shù)。針對催化水解技術(shù),重點介紹了氧化鋯基固體酸/堿MoO3-TiO2/ZrO2、MoO3(MgO)/ZrO2、MgO(CaO)/ZrO2、MoO3-MgO/ZrO2等催化水解含低濃度氟利昂的工業(yè)廢氣,內(nèi)容主要涉及氧化鋯基固體酸/堿制備方法、制備條件及物理化學(xué)性質(zhì)對氟利昂水解的影響,催化水解條件和催化水解機理,固體酸/堿催化水解氟利昂的等效性和同一性。
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目錄
前言
第1章 緒論 1
1.1 選題背景 1
1.1.1 研究目的 1
1.1.2 研究意義 2
1.1.3 研究內(nèi)容 3
1.2 固體酸/堿催化水解氟利昂技術(shù)研究現(xiàn)狀 4
1.2.1 氟利昂生產(chǎn)方法簡介 4
1.2.2 氟利昂的性質(zhì) 5
1.2.3 氟利昂的危害 6
1.2.4 氟利昂無害化處理方法 7
1.2.5 氟利昂催化水解的研究現(xiàn)狀 13
第2章 固體酸MoO3-TiO2/ZrO2 催化水解 HCFC-22 和CFC-12 20
2.1 實驗裝置及檢測方法 20
2.1.1 催化反應(yīng)裝置 20
2.1.2 水蒸氣發(fā)生器及流量計算方法 20
2.1.3 采樣裝置及方法 22
2.1.4 檢測方法與條件 22
2.1.5 催化劑MoO3-TiO2/ZrO2 的制備方法及結(jié)構(gòu)表征 23
2.2 固體酸MoO3-TiO2/ZrO2 催化水解HCFC-22 26
2.2.1 石英砂對HCFC-22 催化效果實驗 26
2.2.2 TiO2 對HCFC-22 催化效果實驗 26
2.2.3 ZrO2 對HCFC-22 催化效果實驗 28
2.2.4 MoO3 對HCFC-22 催化效果實驗 30
2.2.5 TiO2-ZrO2 對HCFC-22 催化效果實驗 31
2.2.6 MoO3-TiO2/ZrO2 對HCFC-22 催化效果實驗 32
2.2.7 MoO3-TiO2/ZrO2 催化水解HCFC-22 機理分析 37
2.3 固體酸MoO3-TiO2/ZrO2 催化水解CFC-12 47
2.3.1 TiO2 對CFC-12 催化效果實驗 48
2.3.2 ZrO2 對CFC-12 催化效果實驗 48
2.3.3 MoO3 對CFC-12 催化效果實驗 49
2.3.4 TiO2-ZrO2 對CFC-12 催化效果實驗 50
2.3.5 MoO3-TiO2/ZrO2 對CFC-12 催化效果實驗 51
2.4 MoO3-TiO2/ZrO2 對HCFC-22 和CFC-12 的催化水解性能比較 53
2.5 本章小結(jié) 54
第3章 固體堿MgO(CaO)/ZrO2 催化水解HCFC-22 和CFC-12 56
3.1 實驗儀器及方法 56
3.1.1 實驗儀器及試劑 56
3.1.2 實驗方法 57
3.1.3 催化反應(yīng)裝置 59
3.1.4 水蒸氣流量計算 59
3.1.5 氣體分析檢測方法 60
3.2 固體堿MgO(CaO)/ZrO2 催化水解HCFC-22 61
3.2.1 氣體組成篩選實驗結(jié)果分析 61
3.2.2 MgO/ZrO2 制備條件結(jié)果分析 62
3.2.3 CaO/ZrO2 制備條件結(jié)果分析 63
3.2.4 ZrO2 催化水解HCFC-22 64
3.2.5 MgO 催化水解HCFC-22 66
3.2.6 CaO 催化水解HCFC-22 67
3.2.7 MgO/ZrO2 催化水解HCFC-22 69
3.2.8 CaO/ZrO2 催化水解HCFC-22 72
3.2.9 催化劑的形貌分析 74
3.2.10 MgO/ZrO2 和CaO/ZrO2 催化水解HCFC-22 效果比較 84
3.3 固體堿MgO(CaO)/ZrO2 催化水解CFC-12 84
3.3.1 ZrO2 催化水解CFC-12 84
3.3.2 MgO 催化水解CFC-12 85
3.3.3 CaO 催化水解CFC-12 86
3.3.4 MgO/ZrO2 催化水解CFC-12 86
3.3.5 CaO/ZrO2 催化水解CFC-12 89
3.3.6 MgO/ZrO2 催化水解HCFC-22 和CFC-12 混合氣 91
3.3.7 CaO/ZrO2 催化水解HCFC-22 和CFC-12 混合氣 93
3.4 MgO/ZrO2 和CaO/ZrO2 對CFC-12 催化效果的比較 93
3.5 本章小結(jié) 94
第4章 MoO3-MgO/ZrO2 催化水解 HCFC-22 和CFC-12 96
4.1 實驗儀器及方法 96
4.1.1 實驗儀器及試劑 96
4.1.2 實驗方法 97
4.1.3 催化劑的表征 98
4.1.4 催化反應(yīng)裝置 99
4.1.5 水蒸氣流量計算 99
4.1.6 氣體組成 99
4.1.7 分析檢測方法 99
4.2 固體催化劑MoO3-MgO/ZrO2 催化水解HCFC-22 100
4.2.1 MgO/ZrO2 催化水解HCFC-22 實驗 100
4.2.2 MoO3/ZrO2 催化水解HCFC-22 實驗 101
4.2.3 MoO3-MgO/ZrO2 復(fù)合催化劑催化水解HCFC-22 實驗 101
4.2.4 催化劑催化水解HCFC-22 效果比較 102
4.2.5 催化劑MoO3-MgO/ZrO2 的壽命考查 102
4.2.6 產(chǎn)物分析 103
4.3 固體催化劑MoO3-MgO/ZrO2 催化水解CFC-12 106
4.3.1 MoO3-MgO/ZrO2 催化劑制備條件結(jié)果分析 106
4.3.2 MgO/ZrO2 催化水解CFC-12 110
4.3.3 MoO3/ZrO2 催化水解CFC-12 111
4.3.4 MoO3-MgO/ZrO2 催化水解CFC-12 112
4.3.5 不同催化劑催化水解CFC-12 效果比較 112
4.3.6 水蒸氣濃度對催化水解反應(yīng)的影響 113
4.4 催化劑MoO3-MgO/ZrO2 表征 114
4.4.1 掃描電子顯微鏡(SEM)分析 114
4.4.2 能譜分析 116
4.4.3 X 射線衍射(XRD)分析 118
4.4.4 X 射線熒光光譜(XRF)分析 120
4.4.5 比表面積(BET)分析 121
4.4.6 表面酸堿性質(zhì)(NH3-TPD)分析 124
4.5 本章小結(jié) 125
第5章 鋯基固體酸堿MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解 HCFC-22 和CFC-12 的等效性和同一性 127
5.1 實驗儀器及方法 127
5.1.1 實驗儀器及試劑 127
5.1.2 實驗方法 128
5.1.3 分析檢測方法 130
5.2 固體酸(堿)MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解 HCFC-22(CFC-12)等效性 130
5.2.1 固體酸MoO3/ZrO2 催化水解HCFC-22 和CFC-12 等效性研究 130
5.2.2 固體堿MgO/ZrO2 催化水解HCFC-22 和CFC-12 等效性研究 136
5.2.3 固體酸(堿)MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解HCFC-22(CFC-12)等效性對比 146
5.3 固體酸(堿)MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解 HCFC-22(CFC-12)同一性 147
5.3.1 固體酸(堿)MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解HCFC-22 的同一性研究 147
5.3.2 固體酸(堿)MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解CFC-12 同一性研究 149
5.3.3 固體酸(堿)MoO3(MgO)/ZrO2 催化水解HCFC-22(CFC-12)同一性對比 151
5.4 本章小結(jié) 151
參考文獻(xiàn) 153